Sylvain se narodil v Káhiře jako Sylvain Mizrahi. V roce 1971 společně s Billym Murciou, Johnnym Thundersem, Davidem Johansenem a Arthurem Kanem založil kapelu New York Dolls, která svou extravagantní vizáží a syrovou, pouliční hudbou předznamenala jak glam rock, tak i punk rock.
Alba New York Dolls (1973) a Too Much Too Soon (1974) se stala bezbřehou inspirační studnicí pro Aerosmith, Guns N’Roses a mnohé další kapely. Na New York Dolls přísahal i Morrissey, bývalý zpěvák britských The Smiths.
Sylvain Sylvain s kapelou natočil všechna alba, krom zmíněných dvou to byly ještě comebackové desky One Day Will Please Us To Remember Even This (2006), Cause I Sez So (2009) a Dancing Backward In High Heels (2011).
Osudnou se Sylvainovi stala rakovina, s níž bojoval poslední dva roky života.