Kantner v roce 1965 spoluzaložil v San Francisku s Martym Balinem a Jormou Kaukonenem skupinu Jefferson Airplane. O rok později se ke kapele přidala zpěvačka Grace Slicková, s níž Jefferson Airplane roku 1967 vydali svoje nejslavnější album Surrealistic Pillow.
Právě na této desce jsou také dva největší hity skupiny Somebody to Love a White Rabbit, jejichž autorkou je právě Slicková. Jefferson Airplane byli jedněmi z nejslavnějších představitelů americké psychedelie resp. tzv. acid rocku. Skupina se v 60. letech netajila užídáním psychedelických drog, které ji ve tvorbě inspirovaly.
V roce 1969 Jefferson Airplane nechyběli na festivalu ve Woodstocku, zahráli si ale i na dalších proslavených velkých srazech hudbymilovných hippies, nepříklad v Monterey. Nejslavnější sestava kapely se rozešla v roce 1973, kantner založil kapelu Jefferson Starship, s níž působil do poloviny 80. let a na začátku následující dekády ji obnovil.
Svět hudby přišel o „pravou ikonu“, uvedl Neil Portnow, předseda hudební akademie, která udílí ceny Grammy. V polovině ledna akademie oznámila, že Jefferson Airplane patří do skupiny sedmi hudebníků a kapel, které letos obdrží zvláštní cenu Grammy za celoživotní dílo.