Carlos Alberto strávil většinu hráčské kariéry v Santosu po boku Pelého a společně s legendárním útočníkem zářili také na světovém šampionátu v Mexiku 1970.
Pravý obránce s kapitánskou páskou vstřelil poslední gól finále proti Itálii na 4:1, který je považován za jeden z nejpamátnějších v historii MS.
Carlos Alberto v 87. minutě tvrdou ranou zakončil akci, do níž se před ním zapojilo bez přerušení soupeřem osm jeho spoluhráčů.
Tehdejší brazilské mužstvo, v němž nastupovali také Jairzinho, Tostao či Rivelino, je mnohými považován za nejlepší v historii.
„Jsem smutný z úmrtí svého přítele a bratra, našeho milovaného kapitána. Vzpomínám na společné působení v Santosu, brazilské reprezentaci a New York Cosmos, kde jsme vytvořili vítězné partnerství,“ reagoval na smrt dlouholetého spoluhráče šestasedmdesátiletý Pelé.
Po ukončení kariéry v roce 1982 pracoval Carlos Alberto jako trenér, naposledy vedl v roce 2005 Ázerbájdžán. Poté byl televizním expertem.
V roce 2008, když Česko hledalo nástupce Karla Brücknera, byl Carlos Alberto údajně jedním z kandidátů. Jeho služby českému svazu nabídl jeho manažer. Tehdejší vedení tenkrát nakonec vybralo Petra Radu.
